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Lumineszenzthermometrie und strahlungslose Übergänge


Lumineszenz ist ein temperaturabhängiges Phänomen. Bei richtiger Wahl des Signals und entsprechender Kalibrierung kann daher die Lumineszenz eines Leuchtstoffs auch indirekt als Maß für die Temperatur genutzt werden. Diese Möglichkeit der zerstörungsfreien Temperaturmessung aus der Ferne erlaubt es inzwischen katalytische oder elektronische Prozesse mit lateralen Auflösungen auf der Mikrometerskala. Unsere Gruppe hat hierzu erstmals theoretische Modelle für die Funktionsweise und das Design solcher lumineszenter Thermometer entwickelt und testet konstant die Grenzen dieses Modells aus. Hierzu nutzen wir besonders häufig dreiwertige Lanthanoide als Aktivatoren, da ihre intrinsische schmalbandige Lumineszenz aufgrund der intrakonfiguralen 4fn-4fn-Übergänge die Auflösung von Energielücken ΔE in der Größenordnung gewünschter thermischer Energien kBT erlaubt. Allerdings untersuchen wir auch seltenerd-freie Alternativen und erarbeiten systematisch Vor- und Nachteile verschiedener Klassen von Emittern sowie lumineszenter Thermometer.
Der dynamische Arbeitsbereich eines lumineszenten Thermometers hängt maßgeblich vom Verhältnis der strahlenden und strahlungslosen Übergangsraten ab. Daher enthält der Grenzbereich lumineszenter Thermometer bei ausreichend tiefen Temperaturen sehr wichtige Informationen über die Größenordnung strahlungsloser Kopplungskonstanten. Diese Eigenschaft machen wir uns zunutze, um ein grundlegenderes Verständnis strahlungsloser Übergänge zu gewinnen. Während strahlende Übergänge unter Emission von Photonen bereits vielseitig untersucht wurden und sich durch photonische Effekte sowie die Quantenelektrodynamik gut verstehen lassen, wurden strahlungslose Übergänge lange Zeit als störend erachtet. Aus diesem Grund sind weitaus weniger Designmöglichkeiten für strahlungslose Übergänge neben dem historisch etablierten Energielücken-Gesetz bekannt. Ein solches Verständnis könnte neue Möglichkeiten für bspw. kohärente THz-Quellen eröffnen, ist jedoch auch aus theoretischer Sicht sehr interessant und ermöglicht es vielleicht strahlende und strahlungslose Übergänge als verschiedene Realisierungen einer gemeinsamen Quantenfeldtheorie zu betrachten.